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학술

고품질 단결정 다층그래핀 제조 위한 새로운 기판 설계

'Nature Nanotechnology' 1월 21일자에 게재

- 그래핀 적층 층수와 구조 제어할 수 있는 단결정 구리/니켈 기판 개발 
- 전류 흐름 제어 가능한 고품질 다층 그래핀…초소형 전자소자 응용 기대 
"Large area single crystal AB-bilayer and ABA-trilayer graphene grown on Cu/Ni(111) foil "


그래핀은 몇 개의 단층 그래핀이 어떤 구조로 겹쳐있는지에 따라 성질이 크게 달라진다. 

기초과학연구원(IBS, 원장 노도영) 로드니 루오프 다차원 탄소재료 연구단장(UNIST 특훈교수)이 이끄는 공동연구팀은 그래핀의 층수 및 적층순서를 제어할 수 있는 새로운 금속기판을 설계하고, 이를 토대로 반도체의 특성을 가진 단결정 다층 그래핀을 합성했다.

흑연의 원자 한 층인 그래핀은 우수한 전기전도도와 신축성을 갖춘 것은 물론 투명해 전자소자로서 높은 응용가능성을 지닌 소재다. 이러한 그래핀이 가진 한계점 중 하나는 전류의 흐름을 제어할 수 있는 성질인 ‘밴드갭(Band Gap)1 ’이 없다는 점이다. 밴드갭이 없으면 전자소자의 전원을 켜고(on) 끌(off) 수 없기 때문에 응용이 제한적이다. 
 
AB 적층구조의 이중층 그래핀은 이런 그래핀의 단점을 극복할 소재로 주목받는다. AB 적층 그래핀은 상층 그래핀(A패턴)의 탄소 원자 중 절반이 하층 그래핀 육각형의 중심에 위치한(B패턴) A패턴과 B패턴이 반복되는 구조로 특정조건에서 밴드갭을 가질 수 있는 것으로 알려져 있다. 하지만 현재 기술로는 그래핀의 적층 층수 및 순서를 제어하기 어려울뿐더러 제조된 면적이 수㎜ 수준으로 작아 실제 상용 소자와는 거리가 있었다.

1)  밴드갭(Band Gap): 물질 속 전자들이 모여 있는 부분과 전자들이 전혀 없는 부분 사이 일종의 장벽으로, 이 공간을 자유전자들이 돌아다니면서 전기를 통하게 한다. 밴드갭이 작을수록 전기가 잘 통하며(도체) 멀수록 전기가 통하지 않는다(부도체).

연구진은 그래핀의 층수 및 적층순서를 제어하기 위해 새로운 단결정 합금 기판을 설계했다. 우선, 탄소용해도2가 낮은 기존 구리 기판은 단층의 그래핀을 성장시킬 수밖에 없다는 점에 착안해 구리보다 높은 탄소용해도를 가진 니켈에 주목했다. 

2) 탄소용해도: 탄소원자가 다른 물질에 용해될 수 있는 최대 양. 구리의 경우 최대 0.04, 니켈의 경우 최대 2.7 원자 퍼센트의 탄소를 용해시킬 수 있다.

연구진은 단결정 구리(111)3 포일에 니켈을 전기도금하고, 1050℃의 온도에서 열처리를 진행해 구리와 니켈을 모두 포함하는 단결정 합금 포일을 제조했다. 이후 니켈의 함량을 증가시켜가며 합성되는 그래핀의 형태를 분석했다. 니켈의 함량이 10% 미만일 때는 단층 그래핀이 합성되지만, 그 이상에서는 다층의 그래핀이 형성됨을 확인했다. 특히, 니켈의 함량이 16.6%일 경우에는 AB 적층구조를 갖는 이중층 그래핀이 균일하게 형성됐다. 

3) 구리(111) 포일 : 구리(111) 결정면의 표면은 그래핀과 유사한 육각형 벌집모양의 원자배열을 가지고 있다. 이 때문에 구리(111) 단결정 위에서는 원자의 배열이 균일한 단결정 그리핀을 형성할 수 있다. 다차원 탄소재료 연구단 연구진은 2018년 사이언스(Science)에 게재한 논문에서 단결정 구리(111) 포일을 대면적으로 합성할 수 있는 기술을 개발했다고 보고한 바 있다.


이종훈 IBS 다차원 탄소재료 연구단 그룹리더(UNIST 교수) 연구팀은 성장된 AB 이중층 및 ABA 삼중층 그래핀의 결정 구조를 투과전자현미경(TEM)으로 분석한 결과 성장된 그래핀이 소재 전체에 걸쳐 원자가 규칙적으로 배열된 단결정 형태임을 확인했다.

1저자인 밍 후왕 연구위원은 “크기 2㎠ 합금포일 기판의 95%에 해당하는 면적에서 AB적층 이중층 그래핀을, 60%의 면적에서 ABA 삼중층 그래핀을 성장시킬 수 있었다”며 “다층 그래핀의 각 층은 상부 층의 아래에서 자라며 거꾸로 놓인 웨딩케이크 모양처럼 합성된다는 성장 메커니즘도 규명했다”고 설명했다.

이렇게 합성된 대면적 이중층 그래핀은 약 2300W/mK(와트퍼미터켈빈)의 열전도도와 478GPa의 강성도 등 우수한 성능을 나타냈다. 유원종 성균관대 교수팀은 그래핀의 전기적 특성을 측정한 결과, 합성된 그래핀이 전기장에 따라 저항 값이 변한다는 것을 관찰했다. 전기장을 가해 그래핀의 밴드갭을 변화시킬 수 있다는 것으로 전자소자로 사용할 수 있는 가능성을 확인했다는 의미다.

로드니 루오프 단장은 “이번 연구에서 합성한 단결정 구리/니켈 합금 포일은 새로운 탄소재료를 합성하기 위한 유용한 도구가 될 것”이라며 “기존 실리콘 등의 반도체 소자와는 달리 적외선 영역의 파장을 흡수할 수 있어 새로운 형태의 나노광전자소자로 응용될 수 있다”고 설명했다.

연구결과는 재료분야 권위 있는 국제학술지인 Nature Nanotechnology(IF 33.407) 1월 21일자에 게재됐다.

※ 논문명 : Large area single crystal AB-bilayer and ABA-trilayer graphene grown on Cu/Ni(111) foil 


[그림설명]



상층 그래핀 속 탄소 원자 중 절반이 하층 그래핀 육각형의 중심에 위치한 A패턴과 B패턴이 반복되는 구조를 AB적층구조라고 한다. 이중, AB적층 이중층 그래핀은 특정 조건에서 밴드갭을 가질 수 있는 것으로 알려져 있다.




합성된 다층 그래핀의 광학현미경(c,g) 및 라만 mapping 결과(d,e,g,h). 라만 mapping에서 나타나는 균일한 색은 합성된 샘플이 넓은 영역에서 균일한 특성을 가짐을 나타낸다.



연구진이 합성한 AB 적층 이중층 그래핀의 가장자리를 투과전자현미경(TEM)으로 관찰한 모습. 그림a에 보이는 2개의 선은 각 그래핀의 층을 나타낸다. 고분해능 TEM으로 분석한 결과(b) 합성된 그래핀이 AB 적층구조를 가지고 있음을 확인할 수 있었다.



1cm x 1cm 크기의 샘플에서 무작위로 선택된 위치에서 측정된 저속 전자선 회절 결과4. 샘플의 전 영역에 걸쳐 단결정임을 보여준다. 

4)저속전자선회절(Low energy electron diffraction): 에너지가 낮은 전자를 고체 표면에 쪼이면 탈출 깊이(입사 깊이)가 얕기(약 수십nm) 때문에 표면에서만 회절하는 것을 이용하여 표면의 결정구조를 해석하는 방법.

  






연구진 이력사항

[로드니 루오프 IBS 다차원 탄소재료 연구단 단장 및 UNIST 특훈교수]



(공동 교신저자 및 연구책임자)

1. 인적사항
 ○ 소  속 : 기초과학연구원(IBS) 다차원 탄소재료 연구단  UNIST(울산과학기술원) 자연과학부 특훈교수 
 ○ 전  화 : 052-217-2924
 ○ e-mail : ruofflab@gmail.com
2. 학력
 1981 학사, University of Texas-Austin, 화학
 1988 박사, University of Illinois-Urbana, 화학물리학 
3. 경력사항
 1997 - 2000   워싱턴대학교 부교수
 2000 - 2007   노스웨스턴대학교 석좌교수
 2007 - 2013   텍사스대학교 석좌교수 
 2013 - 현(現)  기초과학연구원 다차원탄소재료 연구단 단장, UNIST 특훈교수
4. 전문 분야 정보 
2009 리쉰상 (Lee Hsun Lecture Award, Institute of Metal Research)
2011 에너지부문 세계과학기술상 (World Technology Award for Energy)
2014 데이비드 턴불상 (2014 David Turnbull Lectureship Award, MRS)
2016 SGL 카본상 (2016 SGL Carbon Award, American Carbon Society)
2014-2019 재료과학, 화학, 물리 분야 세계 1%의 영향력 있는 연구자 선정 ( Highly Cited Researcher, Clarivate Analytics, 재료과학: 2016, 2017, 2018, 2019, 화학: 2014, 2017, 2019, 물리: 2015, 2016, 2017)

5. 특이사항
1988년 독일 막스플랑크에서 훌브라이트 학자로 활동을 시작, 현재까지 400편 이상의 논문을 게재. CVD법을 이용한 그래핀 합성관련 특허 외 다수의 관련특허를 보유하고 있으며, H-index 지수는 120을 넘어서며 지금까지 수행한 연구의 우수성을 입증. 미국 MRS, ACS, APS 회원으로 활동할 뿐 아니라, 국내의 학회에서도 활발한 활동을 이어가고 있음.


[ 밍 후왕 IBS 다차원 탄소재료 연구단 연구위원 ] 



(제1저자)

1. 인적사항
 ○ 소  속 : 기초과학연구원(IBS) 다차원탄소재료연구단
 ○ 전 화 : +65-98077448
 ○ E-mail : xiaoming.huang694@gmail.com

2. 학력
 ○ 2007 – 2011        학사, Chongqing University 재료공학과
 ○ 2011 – 2014        석사, Chongqing University 재료공학과
 ○ 2014 – 2018        박사, 울산과학기술원 재료공학과

3. 경력사항
 ○ 2018 – 2019       박사 후 연구원, 기초과학연구원 다차원탄소재료연구단
 ○ 2019 – 현재       박사 후 연구원, 난양공과대학교



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